Perpustakaan MA Unggulan Syamsul 'Ulum mulai melakukan pelayanan kepada siswa/i maupun masyarakat pada Tahun 1985 bertempat di Jl. Bhayangkara No. 33 Kel. Gunungpuyuh  /  Kec.  Gunungpuyuh – Kota  Sukabumi. Berdasarkan keputusan pejabat Yayasan, Edi C. Iskandar, S. M.Hk. ditunjuk sebagai kepala dan Nursaadah sebagai staf. Kantor Perpustakaan  bertempat  di  sebelah  timur kantor pesantren  putra. Tahun 1992-1999  kepala  perpustakaan  dilanjutkan oleh  Munandi  Saleh  dengan  stafnya yaitu Ade Rahmatul  Ummah. Tahun 1999-2002 kepala perpustakaan dilanjutkan oleh Siti Masita dengan stafnya Yuli Nurwanti. Tahun 2003-2005 Kepala Perpustakaan dipegang oleh Baden Badrudin dengan stafnya adalah Rohili dan  Siti  Masithoh. Tahun 2006-2020 perpustakaan dikepalai oleh Ayi Nurfitriyah. Kemudian pada Tahun 2021-sekarang perpustakaan dikepalai oleh Safitrina Hakim dan memiliki 2 staf yaitu Shifa Halimatu' sadiyyah dan Sit Zulfa Nur sabatini, kantor perpustakaan berada di lantai 1 gedung MA. Seiring waktu yang berjalan  Perpustakaan MA Unggulan Syamsul 'Ulum  menjadi  wadah  aspirasi  bagi  seluruh civitas akademika di Lembaga Syamsul 'Ulum,  baik  dari  kalangan  peserta  didik dan tenaga kependidikan. Dengan turunnya  Regulasi  Pemerintah  bahwa  Perpustakaan  harus  melaksanakan  Akreditasi Perpustakaan  secara mandiri dengan bimbingan dan kerjasama bersama Dinas Perpustakaan  dan  Kearsipan  Daerah. Di samping itu, Perpustakaan MA Unggulan Syamsul 'Ulum memiliki nama khusus untuk perpustakaan yakni “Surau Aspirasi”, dengan jargonnya SYAREMA (Syamsul Ulum REsep MAca).